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武漢大學汪成教授課題組首次在原子水平確定COFs粉晶樣品結構
發布:blast_k   時間:2019/6/19 15:10:01   閱讀:354 
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國際權威期刊Angewante Chemie International Edition(《德國應用化學》)以Hot Paper(熱點文章)形式發表了武漢大學化學與分子科學學院汪成教授課題組的最新研究成果。該工作成功合成出三種同構型三維共價有機框架(Covalent Organic Frameworks, COFs),并通過連續旋轉電子衍射(continuous rotation electron diffraction, cRED)技術,首次在原子水平確定了COFs粉晶樣品結構。論文題為“Isostructural 3D Covalent Organic Frameworks”(《同構型三維共價有機框架》)。2017級博士研究生高超和黎建博士為論文共同第一作者,汪成教授與北京大學孫俊良研究員為共同通訊作者。

目前COFs領域的研究成果主要集中在二維體系,盡管三維COFs具有更為豐富的孔道結構及高比表面積等特點,在吸附與分離、催化等方面具有獨特優勢,但由于合成難度大和結構解析困難,其研究報道較少。

在先前的研究中,汪成課題組提出了具有普適性的由四面體節點和四邊形連接單元通過“4+4”連接方式來構筑三維COF的拓撲設計新策略(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302;J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705;Nat. Commun. 2018, 9, 5234)。本文中,基于此拓撲策略,他們選擇四苯基苯(TPB)作為四邊形節點,成功合成了三種同構型三維共價有機框架(3D-TPB-COFs)。


 
研究表明,3D-TPB-COFs均具有非常好的結晶性,SEM顯示顆粒大小約為1微米。利用cRED技術,他們成功解析了三種COFs各自的晶體結構(五層嵌套的pts拓撲結構)。需強調的是,通過cRED測得的數據分辨率能夠達到0.9-1.0 ?,可精確定位COFs中所有非氫原子的位置。另外,通過引入不同官能團可精確控制3D-TPB-COFs孔道環境,其在CO2/N2選擇性吸附過程中表現出不同的吸附性能。該工作不僅有助于更好地理解和設計用于目標應用的3D COFs的孔道環境,而且可直接在原子水平上研究多晶COF樣品,從而避免極具挑戰的生長COF單晶過程。

該工作得到國家自然科學基金、湖北省創新團隊以及中央高校基本科研業務費,瑞典研究理事會以及Knut和Alice Wallenberg基金會的資助。

來源:中國聚合物網

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