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大連化物所發展鈷納米顆粒精確限域在氮摻雜多孔碳殼內的制備策略
發布:blast_k   時間:2019/10/12 16:28:51   閱讀:131 
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近日,中國科學院大連化學物理研究所微納米反應器與反應工程學創新特區研究組劉健研究員團隊,發展了一種將鈷單金屬或鈷氧化物納米顆粒限域在氮摻雜的納米多孔碳殼內的制備方法,并將此非貴金屬催化體系用于硝基芳烴催化氫化反應。

硝基苯制取苯胺是工業上非常重要的催化反應過程,目前工業上所用催化劑反應活性低,氫化選擇性差。對于硝基芳烴催化氫化反應,已經證明貴金屬催化劑表現優異,但其昂貴且稀有,因此發展廉價、豐富并且能夠促進催化活性的過渡金屬尤為重要。


 
在本研究中,科研人員通過在一系列Zn/Co雙金屬沸石咪唑骨架(Zn/Co-ZIF)表面包覆聚合物,再利用水熱處理和受限熱解的簡易策略,得到蛋黃-蛋殼結構的[email protected]。由于鋅的空間限制及其在高溫下的高揮發性,熱解過程中鈷顆粒的燒結被抑制,使剩余催化劑的比表面積增加。研究發現,相比于單金屬Co ZIF,鋅的加入提供了協同效應,大大增強了鈷納米粒子與碳殼之間的強相互作用,有助于更好地分散鈷納米粒子。此外,科研人員通過調節雙金屬Zn/Co-ZIF中的原始鋅含量,可以優化催化劑比表面積和鈷納米顆粒尺寸,從而提高整體催化活性。實驗結果表明,[email protected]是硝基苯加氫制苯胺反應的高活性和高選擇性催化劑(選擇性>99%)。此外,[email protected]也顯示出優異的催化穩定性,在8個反應循環后沒有失活。[email protected]催化劑為精細化學品生產的綠色和可持續的催化過程提供借鑒。

劉健團隊長期致力于在微/納米反應器結構的設計和調控方面的研究,針對如何在設計微/納米反應器時精確控制組成和選擇活性位的問題,該團隊成功構建了一種蛋黃-蛋殼結構的亞微米反應器,將負載金屬納米粒子的亞微米反應器合成為核殼結構,并在苯乙炔的半加氫催化反應中展示了高的選擇性和穩定性(Advanced Functional Materials,2018);利用含氮微球實現對微小Ru金屬納米顆粒的錨定,大大促進活性與穩定性(Chemical Engineering Journal,2019)。

上述工作得到中國科學院潔凈能源創新研究院合作基金、興遼英才計劃等項目資助,并于近日發表在《先進科學》(Advanced Science)上。

來源:大連化學物理研究所

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